وی دارای مدرک کارشناسی ارشد تئاتر و سینما از دانشگاه پاریس و کارشناسی تاریخ و جامعه شناسی از دانشگاه مشهد و از شاگردان دکتر علی شریعتی است.
ارجمند به همراه مهرداد تدین از موسسین سینمای آزاد مشهد در اواخر دهه ۱۳۴۰ است. علاوه بر بازیگری و کارگردانی در تئاتر مشهد به ساخت فیلم‌های کوتاه ۸ میلیمتری می‌پردازد که مهمترین آنها فیلم هیس می‌باشد.
کارگردانی فیلم، گفت به زیر سلطه من آیید، نوشته دکتر علی پزشکی، اولین تجربهٔ سینمایی او در قطع ۱۶ میلیمتری است.
وی با بازی در فیلم ناخدا خورشید ساخته ناصر تقوایی به سینما آمد و در سال 1365 با دریافت سیمرغ بلورین بهتری بازیگر نقش اول مرد از پنجمین جشنواره فیلم فجر جای خود را به عنوان یک بازیگر خوب و قابل قبول تثبیت کرد.
در فیلم‌های کشتی آنجلیکا، جستجوگر و پرده آخر نیز خوب ظاهر شد. در دهه 70 کم کار شد و در 3 فیلم آدم برفی، اعتراض و سگ کشی هنرنمایی کرد. دریافت سیمرغ بلورین بهترین بازیگر نقش دوم مرد برای فیلم سگ کشی از نوزدهمین جشنواره فیلم فجر نیز در کارنامه وی به چشم می‌خورد.
همچنین وی در تلویزیون در سریال امام علی (ع) در نقش مالک اشتر بازی ماندگاری از خود نشان داد که تا سال ها در خاطره‌ها خواهد ماند.
بخشی از کارنامه هنری داریوش ارجمند:
- برنده جایزه سیمرغ بلورین بهترین بازیگر مرد سال برای فیلم
ناخدا خورشید، 1365 - برنده جایزه سیمرغ بلورین بهترین بازیگر نقش مکمل مرد برای فیلم سگ کشی، 1376
- میزاک، ۱۳۸۷
- رئیس، ۱۳۸۵
- قاعده بازی، ۱۳۸۵
- از دوردست، ۱۳۸۴
- شاهزاده ایرانی، ۱۳۸۴
- ازدواج به سبک ایرانی، ۱۳۸۳
- تب، ۱۳۸۲
- سگ کشی، ۱۳۷۹
- مسافر ری، ۱۳۷۹
- اعتراض، ۱۳۷۸
- افسانه پوپک طلائی، ۱۳۷۷
- شور زندگی، ۱۳۷۷
- قاعدهٔ بازی، ۱۳۷۶
- هفت سنگ، ۱۳۷۶
- شیخ مفید، ۱۳۷۴
- فرار مرگبار، ۱۳۷۴
- آدم برفی، ۱۳۷۳
- زمین آسمانی، ۱۳۷۳
- هبوط، ۱۳۷۲
- قربانی، ۱۳۷۱
- ناصرالدین شاه آکتور سینما، ۱۳۷۰
- پرده آخر، ۱۳۶۹
- تیغ آفتاب، ۱۳۶۹
- جستجوگر، ۱۳۶۸
- سفر عشق، ۱۳۶۷
- کشتی آنجلیکا، ۱۳۶۷
- ناخداخورشید، ۱۳۶۵۰
- پاییزان، ۱۳۶۰