نواب با طرح حکومت اسلامی، آن را جایگزین مناسب حکومت شاهنشاهی می‌دانست. او نه تنها در عرصه سیاسی، که در عرصه عقیدتی و فکری نیز به مبارزه می‌پرداخت.
برهمین اساس بود که وقتی در سال 1323 از نجف اشرف به تهران بازگشت، اولین وظیفه خویش را رویارویی و مبارزه با کجروی‌های اعتقادی و فکری در جامعه ایران دید. از این سبب، نواب نخست به نزد «کسروی» که کتاب‌هایی در مخالفت با اسلام و تشیع نگاشته بود رفت و او را از این گفته‌ها و نوشته‌ها بر حذر داشت.
شهید نواب وقتی متوجه شد که کسروی بر موضع خویش پای می‌فشارد، در هشتم اردیبهشت 1324 در چهارراه حشمت‌الدوله تهران به کسروی حمله کرد اما پلیس او را دستگیر کرد و آنگاه زندانی شد. نواب پس از آزادی از زندان موجودیت فداییان اسلام را طی بیانیه‌ای اعلام کرد و در آن بر اعدام کسروی تاکید کرد.
سرانجام در تاریخ 20اسفندماه1324 سیدحسین امامی که تازه به گروه فداییان اسلام پیوسته بود، وفق این حکم، به کسروی حمله برد و او را کشت. این عمل به دستگیری عده‌ای از فداییان اسلام انجامید. در سال 1327 هژیر، نخست‌وزیر دست نشانده شاه توسط فداییان اسلام ترور شد. همچنین در روز 16اسفندماه1329 زمانی که اتومبیل رزم‌آرا- نخست وزیر وقت رژیم پهلوی- جلوی مسجدشاه سابق (مسجدامام) توقف می‌کرد، خلیل طهماسبی، از یاران نواب صفوی، بر رزم‌آرا آتش گشود و او را به قتل رساند.
طهماسبی توسط ماموران دستگیر شد. در آن زمان، آیت‌الله کاشانی در مصاحبه‌ای در رابطه با قتل رزم‌آرا گفت:« این عمل (کشتن رزم‌آرا) به نفع ملت ایران بود و آن گلوله و ضربه عالی‌ترین و مفیدترین ضربه‌ای بود که بر پیکر استعمار و دشمنان ملت ایران وارد آمد».
گرچه طهماسبی در 23آبان 1331 به موجب ماده واحده مجلس شورای ملی مبنی اینکه «چون خیانت حاجی علی رزم‌آرا بر ملت ایران ثابت گردیده، هرگاه قاتل او استاد خلیل طهماسبی باشد، به موجب این قانون مورد عفو قرار می‌گیرد» آزاد شد، اما گروه فداییان اسلام، همچنان به فعالیت خود ادامه می‌دادند.
آنها با تشکیل جلسات عقیدتی و قرآنی گوشه‌ای از فعالیت‌های خویش را سامان دادند، تا اینکه حسین علاء- نخست وزیر وقت که از پیوستن ایران به پیمان بغداد حمایت می‌کرد- در 25آبان برای شرکت در مراسم ختم مرحوم سید مصطفی کاشانی وارد مسجد امام(شاه سابق) شد و همانجا توسط مظفرذوالقدر هدف گلوله قرارگرفت و کشته شد.
بدین سبب در اول آذر 1334 نواب،خلیل طهماسبی، برادران واحدی(عبدالحسین و محمد) و مظفرذوالقدر دستگیر و در یک محاکمه فرمایشی محکوم به اعدام شدند و سرانجام در 27دی ماه همان سال، اذان گویان اعدام شدند و به شهادت رسیدند.
